Gabriel wstąpił także do jezuitów w 1630 roku i od samego początku pragnął głosić Chrystusa w Nowej Francji, jak nazywano wtedy terytoria indiańskie na pograniczu dzisiejszych Stanów Zjednoczonych i Kanady. O. Gabriel przyjął święcenia kapłańskie w 1638 roku, a następnie uczył w kolegiach w La Feche, Moulins i Bourges. Pragnienie pracy na misjach było w nim cały czas żywe i w końcu, we wrześniu 1646 roku dołączył do innych jezuickich misjonarzy, działających wśród Indian Huronów.
Misja w Kanadzie była uważana za najtrudniejszą ze wszystkich w nowym świecie. Panowały tu trudne warunki klimatyczne, terytoria były rozległe, a plemiona indiańskie rywalizowały ze sobą, prowadząc czasami wyniszczającą wojnę. Oczywiście wiele miały do powiedzenia europejskie potęgi kolonialne i to gra ich interesów sprawiała, że praca misjonarzy mogła się zacząć, rozwijać, a potem być zniszczona nagle, jak po przejściu tornada.
„Huronia”, czyli terytorium Indian Huronów, stanowiła niewielka krainę. Huroni prowadzili względnie osiadły tryb życia, byli nastawieni przyjaźnie do Francuzów. Ich przeciwnikami byli Irokezi, wspierani przez Holendrów i Anglików. Gdy o. Gabriel przybył do Nowej Francji dołączył do swoich współbraci, którzy od wielu lat trudzili się, by głosić Chrystusa i umacniać wiarę Indian, którzy przyjęli chrzest. Były to jednak lata, w których nasilały się też prześladowania. Młody jezuita dołączył do o. Jana de Brebeuf, który od kilkunastu już lat pracował wśród Indian. Mimo, że o. Gabriel był świeżym nabytkiem misji, to szybko nauczył się miejscowego języka i musiał stawić czoło tym samym wyzwaniom, co inni jezuici.
Napięcie między plemionami Irokezów i Huronów systematycznie wzmagało się. Irokezi, wspierani przez Holendrów i zaopatrzeni przez nich w broń palną, chcieli zlikwidować Huronów, a wraz z nimi misjonarzy, których traktowali ze szczególnym okrucieństwem. W lipcu 1648 roku zaatakowali misję Teanaustaie. Po zimowych miesiącach, w marcu 1649 roku otoczyli misję Saint-Ignace. Zabili prawie wszystkich mieszkańców.
Na wieść o tym, że wróg nadciąga, wszystkie kobiety hurońskie uciekły, a grupa około 800 mężczyzn przygotowywała się do odparcia ataku na misję Saint-Louis. Dwa udało się zatrzymać, ale trzeci był już zbyt mocny. Schwytali wtedy między innymi ojca Gabriela Lalemanta.
Jego kaźń zaczęła się o pierwszej po południu 16 marca 1649 roku. Obnażyli go, przywiązali do pala. Zerwali mu paznokcie i obili całe ciało. Oblewali wrzątkiem, przypalali rozżarzonym metalem najbardziej wrażliwe części ciała. Kiedy widzieli, jak wznosił wzrok do góry, szukając pocieszenia u Boga, wyłupali mu oczy i w oczodoły włożyli rozżarzone węgle.
Aby zakończyć przedłużającą się agonię, jeden z Indian roztrzaskał głowę o. Gabriela. Potem wyrwał mu serce z klatki piersiowej, ugryzł kawałek, wypił krew, jakby wierząc, że w ten sposób przejmie ducha męstwa i odwagi, jaką okazał męczennik.
O. Gabriel Lalemant wraz ze współbraćmi został beatyfikowany i kanonizowany przez Piusa XI. Męczennikom oddał cześć Jan Paweł II w 1984 roku, kiedy nawiedził miejsce ich kaźni.